Transições de dois fótons excitadas pela combinação dos lasers de diodo e de femtossegundos

Investigamos a ação combinada de um laser cw e de um trem de pulsos ultracurtos quando eles excitam uma das transições de dois fótons 5S-5P-5D em vapor de rubídio. A fluorescência do estado 6P3/2 é detectada para uma taxa de repetição fixa do laser de femtossegundos enquanto a frequência do laser de diodo é varrida em torno das linhas D2 do Rb. Este esquema permite uma espectroscopia seletiva em velocidades em um largo alcance espectral incluindo os estados 5D3/2 e 5D5/2. O resultados são bem descritos no domínio da frequência, considerando a interação de cada grupo de velocidade atômico com o laser cw e um único modo do pente de frequências.
Em anos recentes, avanços em lasers ultracurtos e tecnologias ópticas relacionadas têm aumentado a habilidade de controlar a interação entre luz e matéria [1]. Em particular, a aplicação de lasers mode-locked para espectroscopia de alta resolução tem sido explorada usando pentes de frequências ópticas completamente estabilizadas [2] como uma sonda direta de transições atômicas [3]. Através da incorporação da tecnologia de modelagem dos pulsos, um controle preciso de dinâmica molecular tem sido demonstrado [4].

Os experimentos descritos nas linhas acima focarem em transições de dois fótons e amostras frias e aprisionadas, tal que apenas um grupo de átomos é investigado quando a taxa de repetição do laser de fs é varrida [4,5]. Para sistemas atômicos com considerável alargamento Doppler, excitações para diferentes estados tem sido isolado com a aplicação de filtros de interferência nas trajetórias dos feixes dos lasers [6,7]. Neste contexto, a introdução de um segundo laser cw abre novas direções de investigação, com a estreita largura de linha do laser assumindo o papel de um filtro seletivo em velocidades. No caso de transições de um fóton, espectroscopias seletivas em velocidades já têm sido alcançada [8], e a distinção entre diferentes níveis hiperfinos dentro do perfil Doppler já tem sido demonstrado.

Aqui, a mesma idéis com um segundo laser cw é aplicada para investigar transições de dois fótons, com considerável melhora na resolução espectral quando comparado a trabalhos anteriores a cerca da espectroscopia seletiva em velocidades com pentes de frequências [8,9]. Usamos um laser de diodo e um laser de Ti:safira com 1 GHz de taxa de repetição para excitar cada uma das duas transições em 5S-5P-5D em vapor de rubídio (Fig. 1). A fluorescência do estado 6P3/2 é detectada para uma taxa de repetição fixa do laser de femtossegundos (fs) em função da frequência do laser de diodo. Este esquema nos permite realizar uma espectroscopia seletiva em velocidades e investigar, simultaneamente, os níveis hiperfinos 5D3/2 e 5D5/2. Devido a alta taxa de repetição do laser de fs, a condição necessária para a acumulação de população e coerência é facilmente preenchida, e uma boa descrição dos resultados é obtida considerando um sistema de três níveis em cascata interagindo com dois lasers cw.

Um esquema simplificado do arranjo experimental junto com os níveis de energia relevantes está apresentado na Fig. 1. Um laser de diodo, estabilizado em temperatura e com largura de linha da ordem de 1 MHz, é usado para excitar a transição 5S1/2 - 5P3/2 em 780 nm. Um trem de pulsos de femtossegundos é gerado por um laser de Ti:safira mode-locked (BR Labs Ltda) pode excitar ambas as transições 5S1/2 - 5P3/2 e 5P3/2 - 5D. Os dois feixes cruzam, com polarizações perpendiculares, no centro de uma célula contendo vapor de Rb. Essa célula é aquecida a 80 graus celsius e contém Rb 85 e Rb 87 em suas abundâncias naturais.

Fig. 1. (a) Representação esquemática dos níveis de nergia do Rb, onde ωcw representa a frequência do laser de diodo e ωm and ωm' são dois modos distintos do pente de frequências. (b) Arranjo experimental. Os componentes são os seguintes: PBS, polarizing beam splitter (taxa de rejeição > 1000); PMT, fotomultilpicadora; PD, fotodetector; L, lentes; F, filtro.
O laser de Ti:safira produz pulsos de 100 fs, com 300 mW de potência média em uma largura de banda de 20 nm, correspondendo a ~ 10000 modos. A taxa fR = 1 GHz é medida com um fotodiodo e travada com o sinal de um gerador (E8663B-Agilent), com 1 Hz de resolução, enquanto a frequência de off-set , fo, é deixada livre. O laser de diodo pode varrer em torno de 10 GHz através da sintonização da sua corrente de injeção, e uma absorção saturada e usada para calibrar sua frequência. Uma detecção direta da transmissão do feixe do laser de diodo através da célula dá informação sobre a absorção no transição 5S-5P.

A fluorencência em 420 nm emitida por emissão espontânea do estado 6P para o estado 5S é coletada em 90 graus, usando uma lente de distância focal 60 cm e um filtro para cortar o espalhamento da luz vinda da excitação dos lasers. O sinal é detectado com a folomultiplicadora e gravado e enviado a um osciloscópio digital. A Fig. 2 mostra o sinal de fluorescência (curva de baixo), para um fR fixo, com a frequência do laser de diodo sendo variada sobre as quatro transições Doppler da linha D2 dos rubídios 85 e 87. O espectro consiste de vários picos estreitos sobre um backgroud plano. Os picos estreitos são devido às transições de dois fótons excitada por ambos os feixes - do laser de diodo e de diferentes modos do pente de frequências, enquanto que o background é devido apenas à excitação do pente de frequências. Em uma mesma varredura, podemos observar, simultaneamente, picos associados à excitação dos estados 5D3/2 e 5D5/2. Também vemos dois picos, separados por fR em frequência óptica do laser de diodo, que corresponde à mesma transição excitada por dois modos vizinhos do pente de frequências. A absorção saturada (curva de cima) é usada para calibrar a frequência do laser de diodo.

Fig. 2.  Fluorescência do decaimento 6P3∕2 → 5S1∕2
em função da frequência do laser de diodo para as quatro linhas Doppler.
O sinal da absorção saturada (curva de cima) é detectado simultaneamente.

A fluorescência das linhas Doppler F = 2 do Rb 85 e F = 3 do Rb 87, em função da frequência do laser de diodo, está mostrada na Fig. 3, para uma varredura lenta em um espaço mais curto de frequência e para um valor diferente de fR. Apresentamos também a medida da transmissão direta do feixe do laser de diodo após a passagem através da célula quente (curva azul), indicando a forte absorção no centro das linhas Doppler. As Figs. 3(b) e 3(c) mostram um zoom das duas regiões de frequência indicadas na Fig. 3(a). Como podemos ver, cada pico na Fig. 2 consiste de um conjunto de picos, que são resultados da excitação de um certo nível hiperfino do estado fundamental para todos os níveis hiperfinos (F'') do estado excitado. Para identificar cada linha na Fig. 3, usamos a condição de ressonância de dois fótons, combinado com a posição do pico no perfil Doppler (que determina a velocidade dos átomos que estão em ressonância com ambos os lasers) e a taxa de repetição do laser de femtossegundos. Cada linha é a contribuição da excitação de vários níveis hiperfinos (F') do estado intermediário [10].

Fig. 3. (a) Fluorescência em 420 nm em função
da frequência do laser de diodo. A transmissão do diodo depois da
célula de Rb (curva azul) é detectada simultaneamente. Detalhes das
regiões dentro dos dois retângulos em (a) para a excitação dos
níveis hiperfinos do estado fundamental, (b) F = 2 do Rb 87, e(c) F =  3 do
Rb 85. Os números nos picos indicam o estado hiperfino final
da transição.

Podemos entender e calcular tal espectro usando um modelo simples consistindo de sistemas de trêsníveis em cascata independentes interagindo com dois lasers cw. Como estamos interessados na ação combinada do laser de diodo e do laser de femtossegundos, desprezaremos o background. Denotaremos um dos níveis hiperfinos do estado fundamental (5S1/2, F), intermediário (5P3/2, F') e final (5D, F'') por 1, 2 e 3, respectivamente. O trem de pulsos ultracurtos é descrito no domínio da frequência como um pente de frequências e levamos em conta apenas os modos que estão mais próximos da ressoância da transição 2 - 3. Consideramos também que estransições 1 - 2 são excitadas apenas pelo laser de diodo. Como o feixe do diodo pode ser intenso, não aplicaremos a teoria de perturbação de segunda ordem, como em [6]. Os cálculos são realizados das equações de Bloch completas para um sistema de três níveis em cascata. A transição 1 - 2 pode ser aberta ou fechada, dependendo qual F' está sendo excitado. Entretanto, devido aos longos tempos de vida dos estados 5D (resultando em um fraco bombeio óptico) e para simplificar os cálculos, consideramos que as transições 2 - 3 são sempre fechadas.

Para uma transição específica F - F' - F'', calculamos a população do estado 3 (F'') no regime estacionário resulvendo as equações de Bloch para uma frequência do laser de diodo específica, integrada sobre a contribuição de todos os grupos de velocidades dentro do perfil Doppler:


com Delta_D sendo a largura de linha da transição Doppler. Nos cálculos, a força do acoplamento de uma transição Fi - Fj específica é parametrizada pela correspondente frequência de Rabi: Ômega_Fi, Fj = mi_Fi, Fj E / h, onde mi_Fi, Fj é o momento de dipolo elétrico para a transição na direção do campo elétrico, cuja amplitude E pode se referir ao laser de diodo ou a um único modo do pente de frequências, dependendo da transição.

Para comparar com os resultados experimentais, precisamos adicionar as contribuição devido a todas as transições de dois fótons permitidas. Consideramos que os dois feixes têm polarizações ortogonais e a somamos todas as contribuição pesadas pelos respectivos momentos de dipolo. Levamos em conta também que mais de um grupo de velocidades contribui para a fluorescência de cada transição de dois fótons [6,10]. A Fig. 4 mostra a população do estado 3 calculada para quatro diferentes grupos de picos de cada linha Doppler. Na coluna direita da Fig. 4 mostramos os resultados experimentais obtidos nas mesmas condições usadas nos cálculos. Como podemos ver, uma boa descrição dos resultados experimentais é obtida, embora os picos apareçam mais largos do que nos cálculos. Atribuimos as larguras de linha maiores dos picos experimentais principalmente devido à largura de linha do laser de diodo, ao jitter na frequência de off-set e às contribuições do alargamento por cambo magnético.

Fig. 4. (a)–(d) População calculada do extado excitado e (e)–(h) resultados experimentais para a fluorescência
em 420 nm, em função da frequência do laser de diodo, para as quatro linha Dopple.

Concluindo, mostramos que a ação combinada de um laser cw e um trem de pulsos ultracurtos pode ser usada para excitar transições de dois fótons eficientemente e com resolução espectral. Embora que a resolução experimental seja limitada pelo jitter da frequência de off-sete pela largura de linha do laser de diodo, estamos aptos a investigar simultaneamente grandes ranges espectrais incluindo os estados 5D3/2 e 5D5/2 com boa resolução, e sem a necessidade de filtro espectral para o laser de femtossegundos. Uma direta e quantitativa descrição do espectro experimental é dada no domínio da frequência, com a exploração de todos os elementos físicos importantes para explicar nossos resultados.

Este trabalhos foi apoiado pela CAPES, FACEPE e CNPq.

References
1. J. Ye and S. T. Cundiff, Femtosecond Optical Frequency Comb Technology: Principle, Operation and Application (Springer, 2005).
2. D. J. Jones, S. A. Diddams, J. K. Ranka, A. Stentz, R. S. Windeler, J. L. Hall, and S. T. Cundiff, Science 288, 635 (2000).
3. M. C. Stowe, M. J. Thorpe, A. Pe’er, J. Ye, J. E. Stalnaker, V. Gerginov, and S. A. Diddams, Adv. At. Mol. Opt. Phys. 55, 1 (2008).
4. M. C. Stowe, A. Pe’er, and J. Ye, Phys. Rev. Lett. 100, 203001 (2008).
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6. J. E. Stalnaker, V. Mbele, V. Gerginov, T. M. Fortier, S. A. Diddams, L. Hollberg, and C. E. Tanner, Phys. Rev. A 81, 043840 (2010).
7. J. E. Stalnaker, S. L. Chen, M. E. Rowan, K. Nguyen, T. Pradhananga, C. A. Palm, and D. F. J. Kimball, “Velocity selective direct frequency-comb spectroscopy of atomic vapors,” http://www.arxiv.org/physics.atom‑ph/arXiv:1206.0999v1.
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10. J. E. Bjorkholm and P. F. Liao, Phys. Rev. A 14, 751 (1976).